En línea con la misión de la Hispanic Society, las colecciones de la biblioteca cubren la historia, el arte y la literatura de España y Latinoamérica, además de contener abundante material sobre la cultura portuguesa, indoportuguesa y filipina.

La Biblioteca Moderna alberga más de trescientas mil monografías impresas con posterioridad a 1830, y en torno a mil quinientos títulos de revistas, lo cual la convierte en uno de los centros de investigación sobre el arte, la historia y la literatura española, portuguesa y latinoamericana más importantes en suelo estadounidense. Sus fondos son especialmente ricos en historia y crítica del Siglo de Oro español, y también cuentan con un número considerable de ediciones y estudios tanto sobre Don Quixote como sobre La Celestina. Entre sus tesoros se cuentan ediciones príncipe de obras de los siglos xix y xx, especialmente de las Generaciones españolas del 98 y el 27.

Desde que la Hispanic Society abrió al público por primera vez allá por 1908, el patio central hizo las veces de sala de lectura de la biblioteca hasta 1912, momento en que la sala de lectura se trasladó a una estructura provisional de una sola planta construida en 1910 en el ala oeste del edificio principal. A partir de entonces, el patio central pasó a dedicarse a la exposición de obras de arte. La sala de lectura permaneció en esa estructura provisional hasta 1914, cuando Charles Pratt Huntington inició la construcción de una estructura permanente concebida para las Visiones de España del artista Joaquín Sorolla. Esta nueva estructura sirvió como sala de lectura hasta 1922, cuando el espacio se consagró en exclusiva a la exposición de las Provincias de España, también de Sorolla, y la sala de lectura se trasladó una vez más a una estructura de reciente construcción en el ala este del edificio principal. Desde entonces, la sala de lectura ha servido de centro de investigación para académicos, estudiantes y público general que desean disponer de acceso inmediato a material relacionado con la cultura de los pueblos hispánicos.